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在变化的气态反应环境中直接测量原子尺度的三维形态变化!

发布日期: 2020-09-28
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    大量研究表明,金属纳米粒子的催化活性与其三维结构和原子表面结构具有很大的相关性。对纳米催化剂的性能进行合理优化设计在很大程度上取决于先进的定量3D表征技术的可用性。电子断层扫描目前能够在原子分辨率下对纳米结构的结构和组成进行3D分析,但是所有这些测量大多是在室温和超高真空中进行的,这些条件与实际应用相关性不大。静态条件下测量的纳米颗粒的3D结构还不能够完全解释其在变化的反应环境中的结构演化和结构与性质之间的关联性。

    金属Pt是典型的气相反应的催化剂,这类反应通常是在有氧气或者氢气存在的情况下发生。Pt的表面能通常是通过吸附氢气和氧气分子来改变,从而使得Pt单晶的某些晶面变得稳定或者不稳定,进而影响其催化活性和催化行为。之前的研究已经通过高分辨透射电镜得到了Pt的二维平面结构照片,但因为缺乏厚度信息,这种二维平面照片还不足以去定量描述原子3D结构,并且二维图像均是在常温和超高真空度下获得的,但实际的反应环境是复杂多变的,这根本没办法解释实际变化的气体压力环境下的晶面结构的演化。

    近日,来自University of Antwerp的Thomas Altantzis等人联合DENSsolutions的徐强博士等人在Nano Lett杂志上发表了题为“Three-Dimensional Quantification of the Facet Evolution of Pt Nanoparticles in a Variable Gaseous Environment”的文章。文中,作者利用HAADF-STEM结合DENSsolutions Climate S3+原位气体加热样品台,在300℃下,通过通入1 bar O2 (99.999%)和1 bar 5%H2/Ar气体,来定量研究Pt在真实反应温度和气体压力环境下的3D结构变化,并且在来回多次快速切换氧化性气氛与还原性气氛的情况下,稳定迅速的记录了Pt颗粒原子级分辨率晶面三维重构的动态过程,结果表明, 在H2环境中,观察到颗粒的更多以和晶面表面形态存在。 在O2中,和面的百分比减少,更高指数的晶面显着增加,导致Pt原子出现更圆的形态。 该方法为催化纳米颗粒的原位表征开辟了新的机会,因为它*使人们能够在特定的气态反应环境中直接测量原子尺度的三维形态变化。

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