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气体加热杆在原子尺度下,氢气环境中观察PdZn合成相变过程!

发布日期: 2020-09-28
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    具有明确结构和可调组成的金属间化合物LI0型PdZn因其独特的催化性能,非常适用于多相催化。目前的研究虽然可以可控的制备得到负载的PdZn金属间催化剂,但是对于合成工艺中的某些关键步骤却一直缺乏有力的证据,这在一定程度上限制了其应用。

    有学者在超高真空环境下,基于一些模型系统研究了PdZn的形成机制,但是考虑到模型与实际系统之间存在非常不同的化学环境和材料差距,在实际应用条件下对PdZn负载型催化剂的研究就很迫切且至关重要。另据文献报道,金属间化合物的形成过程是从Pd纳米颗粒的表面开始的,但是对于纳米级/原子级PdZn金属化合物微观结构演变的细节研究仍然存在很大挑战,对于H2在双金属合金合成过程中的作用也未有合理解释。

    近日,中科院金属研究所的张炳森和苏党生研究员(共同通讯作者)研究团队与中科合成油刘晰博士等合作通过DENSsolutions 原位气体加热样品杆结合高分辨透射电镜*在原子尺度下观察到在氢气氛下,在ZnO载体上从Pd / PdHx到PdZn的完全相变。值得注意的是,在H2气氛和高温下快速产生的界面PdHx物质被确定为该过程中的关键中间体状态。然后,在较高温度下在PdHx / ZnO界面处开始连续相变,然后沿PdHx <111>方向前进,直到整个纳米颗粒转变为PdZn结构。

 

    作者通过原位气体加热样品杆准确控制H2/He混合气体中H2体积分数为10%,气体压力在700mbar,气体流速1.5mL/min,并在通气体同时稳定持续控温在50℃,100℃,300℃。通过高分辨透射电镜清晰拍摄观察原子尺度的样品相变过程。这些工作不仅详细介绍了催化剂活化的微观结构信息,而且阐明了金属间化合物催化剂的合理设计和很好合成工艺。

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