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原位气体加热系统结合质谱表征纳米颗粒结构组分变化与催化活性关系!

发布日期: 2020-09-28
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    双金属催化剂Pt-Ni纳米颗粒作为有机化学应用前景的候选催化剂材料之一广泛应用于燃料电池,碱性电解槽和一氧化碳的催化转化过程中。对于其催化性能和结构之间的关系研究一直是研究者们关注的热点。

 

    双金属纳米颗粒的催化性能很大程度上取决于它们在反应条件下的结构和组成变化。一般来讲,这些变化是由纳米颗粒表面发生的氧化还原反应所驱动的。氧化还原反应的复杂程度在双金属纳米颗粒中进一步放大,因为除金属纳米催化剂与其可还原氧化物之间的协同效应外,两种金属还都可以与反应物分子发生自身反应。目前大多数研究致力于通过改变合成方法来改善这些双金属纳米粒子在不同液体或气体反应条件下的活性和稳定性。然而,对于后续氧化还原处理过程中的结构变化是否由起始纳米颗粒的结构决定以及这些变化如何影响这些纳米颗粒的催化性能尚不清楚。

    近日,来自新加坡国立大学Utkur Mirsaidov课题组在Advanced Functional Materials上发表了题为“Real-Time Imaging of Nanoscale Redox Reactions over Bimetallic Nanoparticles”的文章。该团队以双金属催化剂Pt-Ni纳米颗粒为研究对象,结合透射电子显微镜与DENSsolutions原位气体加热样品系统,通过控制体系温度,压力及气体组分,在纳米尺度实时原位观察纳米颗粒在氧化还原过程中的结构及组分变化,并结合高分辨率成像,EDX元素分析,质谱和建模,构建起氧化还原反应过程中纳米颗粒形态和组成的演变与其催化活性的关系。

    作者通过DENSsolutions原位气体加热样品系统在室温到700℃之间改变反应温度,并快速切换氧化还原气氛,改变气氛组成,样品杆本身超高的稳定性及极低的漂移率,保证了图像采集的连续性和UHR图像的获得。通过原位EDX分析,分析得到反应前后纳米颗粒的元素组成。样品杆内反应后的气体直接通入质谱仪中,对反应前后气体组分进行分析,从而建立起反应过程中结构变化和催化性能之间的对应关系。

     该工作原位实时动态研究了双金属催化剂Pt-Ni纳米颗粒在氧化还原反应过程中结构和组成变化与催化活性之间的关系,为不同类别反应的催化剂的设计和优化提供了基础,对在反应条件下研究具有不同形状和组成的其他双金属纳米颗粒结构和组成变化对其非均相催化反应活性的作用是至关重要的。

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