SMSI调控Ir/CeO2催化剂CO2催化加氢反应的选择性

    近年来，由化石能源使用引起的碳排放问题逐渐引起了社会的广泛关注，这是因为大气中过量的CO2会引起温室效应、海洋酸化等一系列严重的环境问题，对生态系统造成不可逆的破坏。而通过催化加氢反应将CO2高选择性的转化为燃料或化学品，有望在解决环境问题的同时解决能源问题。

    CO2催化加氢是一个结构敏感反应，产物的选择性与催化剂结构密切相关。此前的研究发现，改变金属催化剂的粒径，特别是使用原子级分散的金属催化剂，可以有效地调变产物的选择性。然而，催化剂化学状态这一更加本质的因素对反应的影响却鲜有研究。

    有鉴于此，北京大学马丁课题组和中科合成油的刘晰研究员合作在Angew.Chem. Int. Ed.上发表论文，报道了不同载量的Ir/CeO2催化剂应用于CO2加氢反应出现选择性翻转的现象，并且关联了Ir化学状态和反应的选择性。

    为了避免表面活性剂对催化反应的影响，作者首先引入了一种新颖的合成方法，在不使用任何形貌控制剂的前提下合成了一系列均匀的不同载量的Ir/CeO2催化剂。在催化测试中发现，Ir含量较高的20 Ir/Ce催化剂主要得到甲烷，而在Ir含量较低的5 Ir/Ce催化剂上高选择性的得到了CO。结合STEM、EXAFS、XPS和EELS等表征。

    作者发现，不同Ir含量的催化剂Ir的尺寸差异较小，但是这反应后的催化剂在化学状态上有明显差别。主要生成CH4的高载量催化剂为金属态，而生成CO的低载量催化剂为部分氧化态。而与金属Ir相比，IrOx对CO的吸附较弱，在生成CO中间体时可能直接脱附，进而阻止进一步加氢到甲烷的反应，这可能是反应选择性出现差别的原因。

    该文章的首要作者为北京大学研究生李思伟和徐尧，通讯作者为马丁研究员和刘晰研究员。此项研究同时得到了共同作者中国科学院物理研究所葛炳辉研究员的大力支持。

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